Green Sintesa Nanopartikel ZnO Menggunakan Ekstrak Daun Kenikir (Cosmos Caudatus) Sebagai Fotokatalis dan Antimikroba

Riwayati, Indah (2025) Green Sintesa Nanopartikel ZnO Menggunakan Ekstrak Daun Kenikir (Cosmos Caudatus) Sebagai Fotokatalis dan Antimikroba. Doctoral thesis, Institut Teknologi Sepuluh Nopember.

Text 7008202003_Dissertation.pdf - Accepted Version Restricted to Repository staff only until 1 April 2027. Download (18MB) | Request a copy

Abstract

yang banyak dikaji diantaranya adalah nanopartikel seng oksida (ZnO NPs). Nanopartikel ZnO mempunyai karakteristik semikonduktor dengan band gap yang besar, tidak beracun, relatif mudah disintesa serta mempunyai sifat fotokatalitik dan antimikroba. Karakteristik nanopartikel ZnO sangat dipengaruhi oleh beberapa faktor, diantaranya metode sintesa. Salah satu metode untuk mensintesa nanopartikel ZnO adalah secara biologi dengan menggunakan ekstrak daun yang mengandung senyawa bioaktif yang dapat berperan pada reaksi pembentukan nanopartikel ZnO. Penelitian ini menggunakan ekstrak daun kenikir (Cosmos caudatus) yang mengandung bahan fitokimia yang dapat berperan sebagai agen pembentuk kompleks pada proses sintesa nanopartikel ZnO. Sifat dan kinerja nanopartikel ZnO hasil sintesa dengan metode ini dipengaruhi oleh beberapa faktor, diantaranya jenis prekusor, suhu kalsinasi, volume dan jenis ekstrak tumbuhan yang ditambahkan, pH serta suhu reaksi. Nanopartikel ZnO memiliki energi band gap yang lebar dan energi ikat eksitasi yang tinggi, menyebabkan laju rekombinasi pasangan elektron-hole yang tinggi, sehingga membatasi aktivitas fotokatalitiknya. Untuk meningkatkan aktivitas fotokatalitik ZnO, diperlukan pengurangan laju rekombinasi pembawa muatan salah satunya adalah modifikasi dengan menggunakan CNT yang dapat berfungsi sebagai penerima atau pendonor elektron dengan metode electrospray. Sebagai studi awal pada penelitian ini dilakukan simulasi dinamika proses electrospray dalam pembentukan nanohybrid ZnO/CNT merupakan langkah penting studi pendahuluan untuk memahami secara mendalam tentang mekanisme dan interaksi ZnO/CNT serta optimalisasi efisiensi proses sebelum eksperimen laboratorium. Tujuan penelitian ini adalah untuk menganalisa pengaruh variabel proses (jenis prekusor, suhu kalsinasi dan volume ekstrak) pada sintesa ZnO nanopartikel dengan ekstrak daun kenikir (Cosmos caudatus) terhadap karakteristik dan aktivitas fotokatalitik serta sifat antimikrobanya. Sebagai upaya untuk meningkatkan kinerja fotokatalitik, untuk keberlanjutan penelitian direncanakan untuk memodifikasi ZnO dengan CNT. Oleh karena itu dilakukan penelitian pendahuluan dengan simulasi dinamika fluida proses elektrospray untuk pembentukan nanohybrid ZnO/CNT. Sintesa nanopartikel ZnO melalui reduksi dengan ekstrak daun kenikir (Cosmos caudatus) dilaksanakan dengan variabel suhu kalsinasi 400 oC,500oC dan 600oC. Sedangkan volume ekstrak kenikir yang ditambahkan adalah 10 mL, 20 mL dan 30 mL (masa prekursor tetap : 2 gr) serta jenis prekusor Zn(NO3)2.4H2O (seng nitrat tetrahidrat), Zn(NO3)2.6H2O (seng nitrat heksahidrat) dan Zn(CH3COO)2.2H2O (seng asetat dihidrat). Analisa karakteristik yang dilakukan meliputi morfologi, gugus fungsional, struktur atom, aktivitas fotokatalitik dan sifat antimikroba. Simulasi CFD dilakukan dengan menggunakan model multiphase (volume of fluid), viscous laminar serta Discrete Phase Model DPM (surface) dengan aplikasi potensial sebesar 7 kV, 10 kV serta laju alir prekusor 2 mL/jam dan 4 mL/jam. Hasil analisa XRD (X-Ray Diffraction) mengkonfirmasi terbentuknya ZnO nanopartikel. Variabel proses suhu kalsinasi, volume ekstrak dan jenis prekusor berpengaruh terhadap karakteristik nanopartikel ZnO yang disintesa dengan reduktor ekstrak C. caudatus, diantaranya adalah ukuran partikel dan indeks kristalinitas yang dihasilkan. Diameter partikel terkecil diperoleh sebesar 23,98 nm dengan variabel suhu kalsinasi 600oC, volume ekstrak 10 mL dan prekusor Zn(NO3)2.4H2O serta berbentuk kristal heksagonal (wurtzite). Sedangkan diameter partikel terbesar 69,07 nm, diperoleh pada variabel suhu 400oC, volume ekstrak 30 mL dan menggunakan prekusor Zn(CH3COO)2.2H2O. Partikel ZnO yang dihasilkan menunjukkan aktivitas fotokatalitik dengan nilai efisiensi degradasi metilen biru terbesar 81,5% diperoleh pada variabel suhu kalsinasi 600oC, volume ekstrak 10 mL dan prekusor Zn(NO3)2.4H2O. Hasil analisa kinetika reaksi menunjukkan orde 1 dengan nilai konstanta kecepatan reaksi terbesar 0,02247 /menit diperoleh dengan prekusor Zn(NO3)2.4H2O, suhu kalsinasi 600oC dan volume ekstrak daun kenikir 10 mL. Penurunan rata-rata dalam persentase efisiensi degradasi metilen biru (MDE) untuk recycle siklus pertama adalah 5,2%, sedangkan bagi siklus kedua sebesar 11,7%. Aktivitas antimikroba menunjukkan zona hambat tertinggi 21,38 ± 0.21 mm untuk Escherichia coli (gram negative) dengan energi ikat sebesar -3,4 kcal/mol. Analisa Liquid Chromatography High-Resolution Mass Spectrometry (LC HRMS) berhasil mengidentifikasi 39 senyawa fitokimia yang ada di dalam ekstrak daun C. caudatus terdiri dari karbohidrat, asam-asam karboksilat, flavonoid, alkaloid, asam amino, vitamin, asam lemak, alkohol, polifenol, asam lemak, keton, asam hidroksibenzoat dan aldehid. Nilai band gap untuk prekusor Zn(NO3)2.4H2O untuk suhu 400oC, 500oC dan 600oC berturut turut sebesar 3,52 eV, 3,70 eV dan 3,85 eV. Prekusor Zn(NO3)2.6H2O dengan suhu kalsinasi 400oC, 500oC dan 600oC menghasilkan band gap berturut-turut sebesar 3,20 eV, 3,27 eV dan 3.41 eV. Sedangkan untuk prekusor Zn(CH3COO)2.2H2O, pada suhu kalsinani 400oC, 500oC dan 600oC diperoleh nilai band gap berturut-turut sebesar 2,95 eV, 2,97 eV dan 3,04 eV. 10 kV). Taylor cone yang stabil dan jet yang terfokus diperoleh pada laju alir 2 mL/jam dan tegangan 10 kV.
=====================================================================================================================================
The synthesis of advanced materials is an intriguing research topic. One of the advanced materials widely studied is zinc oxide nanoparticles (ZnO NPs). ZnO nanoparticles exhibit semiconductor characteristics with a large band gap, are non-toxic, relatively easy to synthesize, and possess photocatalytic and antimicrobial properties. The characteristics of ZnO nanoparticles are significantly influenced by several factors, one of them is the synthesis method. One approach to produce ZnO nanoparticles is biological synthesis using leaf extracts containing bioactive compounds that facilitate the nanoparticle formation reaction. This research employs Cosmos caudatus leaf extract, which contains phytochemical compounds that act as complex-forming agents during the synthesis of ZnO nanoparticles. The properties of ZnO nanoparticles synthesized through this method are influenced by several variables, including the type of precursor, calcination temperature, volume and type of plant extract, pH, and reaction temperature. ZnO nanoparticles can be applied in various fields. An antimicrobial agent and photocatalyst are among the applications. ZnO nanoparticles possess a wide band gap energy and high exciton binding energy, leading to a high electron-hole recombination rate, which limits their photocatalytic activity. To enhance ZnO's photocatalytic activity, charge carrier recombination rates can be reduced. One example of this is the modification of ZnO with carbon nanotubes (CNT), which can act as electron donors or acceptors through the electrospray method. As a preliminary study, a simulation of the electrospray dynamics involved in the formation of ZnO/CNT nanohybrids was conducted. This step aimed to provide a deeper understanding of the ZnO/CNT mechanism and interactions, in addition to optimizing process efficiency prior to laboratory experimentation.
The aim of this research is to analyze the effects of process variables (precursor type, calcination temperature, and extract volume of Cosmos caudatus) on the synthesis of ZnO nanoparticles with respect to their characteristics, photocatalytic activity, and antimicrobial properties. To further enhance photocatalytic performance, a preliminary study involving computational fluid dynamics (CFD) simulation of the electrospray process for ZnO/CNT nanohybrid formation is being conducted. The synthesis of ZnO nanoparticles via reduction using Cosmos caudatus leaf extract was conducted at calcination temperatures of 400°C, 500°C, and 600°C. The volumes of Cosmos caudatus extract added were 10 mL, 20 mL, and 30 mL, while the precursor types used were Zn(NO₃)₂·4H₂O (zinc nitrate tetrahydrate), Zn(NO₃)₂·6H₂O (zinc nitrate hexahydrate), and Zn(CH₃COO)₂·2H₂O (zinc acetate dihydrate). Characterization analyses included structural, morphology, functional groups, photocatalytic activity, and antimicrobial properties. CFD simulations were performed using a multiphase model (volume of fluid), viscous laminar flow, and the Discrete Phase Model (DPM, surface) with applied potentials of 7 kV and 10 kV and precursor flow rates of 2 mL/h and 4 mL/h. The XRD (X-ray diffraction) analysis confirmed the formation of ZnO nanoparticles, with process variables such as calcination temperature, extract volume, and precursor type influencing their characteristics, including particle size and crystallinity index. The smallest particle diameter (23.98 nm) was obtained at 600°C, with 10 mL of extract and Zn(NO₃)₂·4H₂O as the precursor, forming hexagonal (wurtzite) crystals. In contrast, the largest particle diameter (69.07 nm) was achieved at 400°C, with 30 mL of extract and Zn(CH₃COO)₂·2H₂O as the precursor. The resulting ZnO nanoparticles demonstrated photocatalytic activity, with the highest methylene blue degradation efficiency (81.5%) achieved at 600°C, 10 mL extract, and Zn(NO₃)₂·4H₂O as the precursor. Reaction kinetics analysis revealed a first-order reaction respect to 10 ppm methylene blue, with the highest reaction rate constant (0.02247/min) achieved using Zn(NO₃)₂·4H₂O as the precursor, a calcination temperature of 600°C, and an extract volume of 10 mL. The methylene blue degradation efficiency (MDE) decreased by 5.2% during the first recycle cycle and 11.7% during the second cycle. Antimicrobial activity analysis demonstrated the highest inhibition zone (21.38 ± 0.21 mm) against Escherichia coli (gram-negative), with a binding energy of -3.4 kcal/mol. Liquid Chromatography High-Resolution Mass Spectrometry (LC-HRMS) identified 39 phytochemical compounds in Cosmos caudatus extract, in grouping carbohydrates, carboxylic acids, flavonoids, alkaloids, amino acids, vitamins, fatty acids, alcohols, polyphenols, hydroxybenzoic acids, ketones, and aldehydes. The band gap values for the Zn(NO₃)₂·4H₂O precursor at calcination temperatures of 400°C, 500°C, and 600°C were 3.52 eV, 3.70 eV, and 3.85 eV, respectively. For the Zn(NO₃)₂·6H₂O precursor, the band gap values were 3.20 eV, 3.27 eV, and 3.41 eV, respectively. The Zn(CH₃COO)₂·2H₂O precursor yielded band gap values of 2.95 eV, 2.97 eV, and 3.04 eV at calcination temperatures of 400°C, 500°C, and 600°C, respectively. The result of CFD simulation showed that a stable Taylor cone and focused jet were achieved at a flow rate of 2 mL/h and a potential of 10 kV.

Item Type:	Thesis (Doctoral)
Uncontrolled Keywords:	nanopartikel ZnO, Cosmos caudatus, jenis prekursor, suhu kalsinasi, fotokatalitik, antimikroba, volume ekstrak daun, ZnO nanoparticles, Cosmos caudatus, type of precursor, calcination temperature, photocatalyc, antimicrobial, leaf extract volume
Subjects:	T Technology > TP Chemical technology > TP248 Nanogels. Nanoparticles.
Divisions:	Faculty of Industrial Technology and Systems Engineering (INDSYS) > Chemical Engineering > 24001-(S3) PhD Thesis
Depositing User:	Indah Riwayati
Date Deposited:	12 Feb 2025 03:05
Last Modified:	12 Feb 2025 03:05
URI:	http://repository.its.ac.id/id/eprint/118677

Actions (login required)

View Item