Sundarti, Linda Windia (2017) Kajian Teoritis Mekanisme Transpor Proton pada Model Membran Komposit Kitosan / Asam Fosfotungstat untuk Sistem Direct Methanol Fuel Cell (DMFC). Masters thesis, Institut Teknologi Sepuluh Nopember.
Preview |
Text
1413201029-Master-Theses.pdf Download (4MB) | Preview |
Abstract
Pemodelan dan pengujian secara komputasi mekanisme transpor proton
pada membran komposit kitosan/asam fosfotungstat untuk sistem Direct Methanol
Fuel Cell (DMFC) telah dilakukan untuk melengkapi secara detail kajian teoritis
mekanisme transpor proton dan nilai konduktivitas proton yang terjadi.
Pendekatan komputasi menggunakan Program CP2K package dilakukan dengan
metode hybrid Quantum Mechanical-Molecular Mechanic (QM/MM) untuk
menghitung energi model dan simulasi Molecular Dynamic (MD) dengan density
functional theory (DFT) untuk mengamati dinamika molekular yang terjadi pada
mekanisme transpor proton dalam membran. Teknik pengambilan data hasil
simulasi MD menggunakan umbrella sampling dilakukan untuk memperoleh
halangan potensial yang tepat pada proses transpor proton dan persamaan Einsten
digunakan untuk menghitung nilai konduktivitas proton dalam membran.
Hasil perhitungan energi menggunakan metode QM/MM menunjukkan
usulan model mekanisme transpor proton dalam membran komposit kitosan/asam
fosfotungstat rasional terjadi dengan entalpi reaksi ΔH sebesar -151,942896190 x
103 kkal/mol. Hasil simulasi MD menunjukkan mekanisme transpor proton dalam
model membran komposit kitosan/asam fosfotungstat terjadi melalui tiga tahap
yang melibatkan gerak vibrasi ulur simetris, asimetris, tekuk dan rotasi molekul.
Tahap pertama terjadi pada transpor proton dari ion hidronium ke molekul air
dengan koordinat reaksi atau jarak ikatan O-H dari ion hidronium sebesar
1,318480 Å menghasilkan molekul air dan ion hidronium baru. Tahap kedua
terjadi pada transpor proton dari ion hidronium baru ke gugus amina kitosan
menghasilkan gugus amina terprotonasi pada kitosan dengan koordinat reaksi O-H
dari ion hidronium baru sebesar 1,381687 Å. Tahap ketiga terjadi pada transpor
proton dari gugus amina terprotonasi pada kitosan ke ion WO6H5- pada asam
fosfotungstat menghasilkan molekul WO6H6 dengan koordinat reaksi N-H dari
gugus amina terprotonasi sebesar 1,321110 Å. Nilai konduktivitas proton dalam
model membran komposit kitosan/asam fosfotungstat pada suhu 353 K sebesar
1,659449 S cm-1 dengan halangan potensial transpor proton sebesar 4,44 kkal/mol.
Perbandingan rata-rata nilai konduktivitas proton hasil simulasi MD dengan
eksperimen laboratorium sebesar 1,647448875 S cm−1 atau dalam dimensi 100
sampai 101.
=====================================================================================================
The modeling and testing by computation of proton transport mechanism
in the composite membrane of chitosan/ fosfotungstat acid for Direct Methanol
Fuel Cell (DMFC) system has been taken to complete detail theoretical study of
proton transport mechanism and proton conductivity values that occured. The
computational approach using CP2K program package was done by a hybrid
Quantum Mechanical-Molecular Mechanic (QM/MM) method to calculate the
models energy and simulation Molecular Dynamics (MD) with density functional
theory (DFT) to observe the molecular dynamics that occurring on the mechanism
of proton transport in membranes. Data collection techniques of MD simulation
results using umbrella sampling was done to get the right potential barrier of the
process of proton transport and Einstein equation used to calculate the value of
proton conductivity in the membrane.
The results of energy calculations using QM/MM indicates the proposed
model of proton transport mechanism in the composite membrane of chitosan/
fosfotungstat acid is rational happened with the reaction enthalpy ΔH = -
151.942896190 x 103 kcal/mol. The results of MD simulation shows the
mechanism of proton transport in a model composite membrane of chitosan/acid
fosfotungstat occurs in three phases involving symmetrical stretching vibration,
asymmetrical, bending and rotation motion of the molecule. The first step
occurred in proton transport of hydronium ion to water molecules with the
coordinate reactions or O-H bond distance of hydronium ion at 1.318480 Å,
produce water molecules and new hydronium ion. The second step occured in
proton transport of new hydronium ion to the amine group of chitosan produce
protonated amine group of the chitosan with the reaction coordinate O-H of new
hydronium ion at 1.381687 Å. The third step occurred in proton transport from the
protonated amine groups of the chitosan into the ion WO6H5- of fosfotungstat acid
produce WO6H6 with the reactions coordinates N-H of the protonated amine
groups at 1.321110 Å. The proton conductivity values in a composite membrane
model of chitosan/fosfotungstat acid at a temperature of 353 K is 1.659449 S cm-1
with the potential barrier of proton transport was 4.44 kcal / mol. The comparison
of proton conductivity value that derived from MD simulations with laboratory
experiments is 1,647448875 S cm−1 or in the dimensions of 100 to 101.
| Item Type: | Thesis (Masters) |
|---|---|
| Uncontrolled Keywords: | Proton Transport, Proton Conductivity, MD simulation, QMMM, CP2K, umbrella sampling, composite membrane, chitosan, fosfotungstat acid, DMFC |
| Subjects: | Q Science Q Science > QD Chemistry |
| Divisions: | Faculty of Mathematics and Science > Chemistry > 47101-(S2) Master Thesis |
| Depositing User: | Mr. Fandika aqsa |
| Date Deposited: | 01 Mar 2017 03:24 |
| Last Modified: | 01 Mar 2017 03:24 |
| URI: | http://repository.its.ac.id/id/eprint/41143 |
Actions (login required)
 |
View Item |