Kajian Teoritis Mekanisme Transpor Proton pada Model Membran Komposit Kitosan / Asam Fosfotungstat untuk Sistem Direct Methanol Fuel Cell (DMFC)

Sundarti, Linda Windia (2017) Kajian Teoritis Mekanisme Transpor Proton pada Model Membran Komposit Kitosan / Asam Fosfotungstat untuk Sistem Direct Methanol Fuel Cell (DMFC). Masters thesis, Institut Teknologi Sepuluh Nopember.

[img]
Preview
Text
1413201029-Master-Theses.pdf

Download (4MB) | Preview

Abstract

Pemodelan dan pengujian secara komputasi mekanisme transpor proton pada membran komposit kitosan/asam fosfotungstat untuk sistem Direct Methanol Fuel Cell (DMFC) telah dilakukan untuk melengkapi secara detail kajian teoritis mekanisme transpor proton dan nilai konduktivitas proton yang terjadi. Pendekatan komputasi menggunakan Program CP2K package dilakukan dengan metode hybrid Quantum Mechanical-Molecular Mechanic (QM/MM) untuk menghitung energi model dan simulasi Molecular Dynamic (MD) dengan density functional theory (DFT) untuk mengamati dinamika molekular yang terjadi pada mekanisme transpor proton dalam membran. Teknik pengambilan data hasil simulasi MD menggunakan umbrella sampling dilakukan untuk memperoleh halangan potensial yang tepat pada proses transpor proton dan persamaan Einsten digunakan untuk menghitung nilai konduktivitas proton dalam membran. Hasil perhitungan energi menggunakan metode QM/MM menunjukkan usulan model mekanisme transpor proton dalam membran komposit kitosan/asam fosfotungstat rasional terjadi dengan entalpi reaksi ΔH sebesar -151,942896190 x 103 kkal/mol. Hasil simulasi MD menunjukkan mekanisme transpor proton dalam model membran komposit kitosan/asam fosfotungstat terjadi melalui tiga tahap yang melibatkan gerak vibrasi ulur simetris, asimetris, tekuk dan rotasi molekul. Tahap pertama terjadi pada transpor proton dari ion hidronium ke molekul air dengan koordinat reaksi atau jarak ikatan O-H dari ion hidronium sebesar 1,318480 Å menghasilkan molekul air dan ion hidronium baru. Tahap kedua terjadi pada transpor proton dari ion hidronium baru ke gugus amina kitosan menghasilkan gugus amina terprotonasi pada kitosan dengan koordinat reaksi O-H dari ion hidronium baru sebesar 1,381687 Å. Tahap ketiga terjadi pada transpor proton dari gugus amina terprotonasi pada kitosan ke ion WO6H5- pada asam fosfotungstat menghasilkan molekul WO6H6 dengan koordinat reaksi N-H dari gugus amina terprotonasi sebesar 1,321110 Å. Nilai konduktivitas proton dalam model membran komposit kitosan/asam fosfotungstat pada suhu 353 K sebesar 1,659449 S cm-1 dengan halangan potensial transpor proton sebesar 4,44 kkal/mol. Perbandingan rata-rata nilai konduktivitas proton hasil simulasi MD dengan eksperimen laboratorium sebesar 1,647448875 S cm−1 atau dalam dimensi 100 sampai 101. ===================================================================================================== The modeling and testing by computation of proton transport mechanism in the composite membrane of chitosan/ fosfotungstat acid for Direct Methanol Fuel Cell (DMFC) system has been taken to complete detail theoretical study of proton transport mechanism and proton conductivity values that occured. The computational approach using CP2K program package was done by a hybrid Quantum Mechanical-Molecular Mechanic (QM/MM) method to calculate the models energy and simulation Molecular Dynamics (MD) with density functional theory (DFT) to observe the molecular dynamics that occurring on the mechanism of proton transport in membranes. Data collection techniques of MD simulation results using umbrella sampling was done to get the right potential barrier of the process of proton transport and Einstein equation used to calculate the value of proton conductivity in the membrane. The results of energy calculations using QM/MM indicates the proposed model of proton transport mechanism in the composite membrane of chitosan/ fosfotungstat acid is rational happened with the reaction enthalpy ΔH = - 151.942896190 x 103 kcal/mol. The results of MD simulation shows the mechanism of proton transport in a model composite membrane of chitosan/acid fosfotungstat occurs in three phases involving symmetrical stretching vibration, asymmetrical, bending and rotation motion of the molecule. The first step occurred in proton transport of hydronium ion to water molecules with the coordinate reactions or O-H bond distance of hydronium ion at 1.318480 Å, produce water molecules and new hydronium ion. The second step occured in proton transport of new hydronium ion to the amine group of chitosan produce protonated amine group of the chitosan with the reaction coordinate O-H of new hydronium ion at 1.381687 Å. The third step occurred in proton transport from the protonated amine groups of the chitosan into the ion WO6H5- of fosfotungstat acid produce WO6H6 with the reactions coordinates N-H of the protonated amine groups at 1.321110 Å. The proton conductivity values in a composite membrane model of chitosan/fosfotungstat acid at a temperature of 353 K is 1.659449 S cm-1 with the potential barrier of proton transport was 4.44 kcal / mol. The comparison of proton conductivity value that derived from MD simulations with laboratory experiments is 1,647448875 S cm−1 or in the dimensions of 100 to 101.

Item Type: Thesis (Masters)
Uncontrolled Keywords: Proton Transport, Proton Conductivity, MD simulation, QMMM, CP2K, umbrella sampling, composite membrane, chitosan, fosfotungstat acid, DMFC
Subjects: Q Science
Q Science > QD Chemistry
Divisions: Faculty of Mathematics and Science > Chemistry > (S2) Master Theses
Depositing User: Mr. Fandika aqsa
Date Deposited: 01 Mar 2017 03:24
Last Modified: 01 Mar 2017 03:24
URI: http://repository.its.ac.id/id/eprint/41143

Actions (login required)

View Item View Item