Fabrikasi Membran Pebax-1657 dengan Penambahan Nanoselulosa dari Rumput Belulang (Eleusine indica) untuk Pemisahan Gas CO2

Pratama, Agus Wedi (2025) Fabrikasi Membran Pebax-1657 dengan Penambahan Nanoselulosa dari Rumput Belulang (Eleusine indica) untuk Pemisahan Gas CO2. Doctoral thesis, Institut Teknologi Sepuluh Nopember.

Text 7004221002-Doctoral.pdf - Accepted Version Restricted to Repository staff only Download (8MB) | Request a copy

Abstract

Peningkatan konsentrasi CO2 di atmosfer merupakan isu global mendesak yang memerlukan solusi mitigasi yang efisien seperti pemisahan berbasis membran. Pebax-1657 adalah kandidat membran unggul berkat permeabilitas dan kekuatan mekaniknya. Namun kinerjanya masih memiliki trade-off, sehingga menuntut inovasi material. Penelitian ini mengusulkan penambahan nanoselulosa (CNC) termodifikasi yang diisolasi dari rumput Belulang (Eleusine indica) untuk mengatasi tantangan ini. Selulosa mikrokristal dari rumput Belulang berhasil diperoleh dengan kristalinitas tinggi (75,76%). Selanjutnya, ekstraksi CNC melalui hidrolisis asam sulfat menghasilkan CNC berukuran nano (Z-Average 80,2 nm) dengan morfologi berbentuk batang. Modifikasi asetilasi pada CNC berhasil mengintroduksi gugus asetil (DS = 0,35) pada permukaan CNC sesuai konfirmasi dari analisis FTIR (munculnya puncak pada 1737 cm-1). Aplikasi CNC termodifikasi ke dalam matriks Pebax melalui teknik solution casting menunjukkan hasil yang signifikan. Analisis FTIR mengkonfirmasi adanya CNC termodifikasi di dalam matriks Pebax. Analisis XRD mengungkapkan peningkatan d-spacing segmen poliamida dari 0,366 Å menjadi 0,367 Å akibat interaksi gugus asetil CNC dengan gugus amida, sehingga menciptakan jalur difusi yang lebih baik untuk CO2. Studi DSC menunjukkan peningkatan moderat pada Tg Pebax (dari -49,85 °C menjadi -46,74 °C pada 1,0 % CNC) yang mengindikasikan pembatasan mobilitas rantai polimer akibat interaksi pengisi. Analisis TGA menunjukkan bahwa stabilitas termal didominasi oleh Pebax, meskipun loading CNC 1,0 % menunjukkan sedikit penurunan Tonset akibat dekomposisi awal CNC yang dapat mempercepat degradasi Pebax di sekitarnya. Secara krusial, membran Pebax/CNC termodifikasi menunjukkan peningkatan permeabilitas CO2 secara signifikan hingga mencapai 480,56 Barrer pada loading CNC 0,4 % akibat interaksi kuat CO2 dengan gugus C=O dari gugus asetil pada CNC (facilitated transport). Selain itu, selektivitas CO2/N2 dan CO2/CH4 juga meningkat menjadi 30,17 dan 19,28. Hal ini disebabkan oleh interaksi CO2-filik yang lebih kuat dan perubahan mikrostruktur membran yang lebih menguntungkan untuk difusi CO2. Temuan ini menunjukkan bahwa optimalisasi loading CNC termodifikasi dapat secara efektif meningkatkan kinerja membran Pebax mencapai batas atas Robeson 2008 untuk pemisahan gas CO2.
======================================================================================================================================
The increasing concentration of CO2 in the atmosphere is an urgent global issue necessitating efficient mitigation solutions like membrane-based separation. Pebax 1657 is a promising membrane candidate due to its permeability and mechanical strength; however, its performance still exhibits a trade-off, demanding material innovation. This research proposes the incorporation of modified nanocellulose (CNC) isolated from goosegrass (Eleusine indica) to address this challenge. Microcrystalline cellulose from goosegrass was successfully obtained with high crystallinity (75.76%). Subsequently, CNC extraction via sulfuric acid hydrolysis yielded nanoscale CNC (Z-Average 80.2 nm) with a rod-like morphology. Acetylation modification of the CNC successfully introduced acetyl groups (DS = 0.35) onto the CNC surface, as confirmed by FTIR analysis (appearance of a peak at 1737 cm-1). The application of modified CNC into the Pebax matrix via solution casting demonstrated significant results. FTIR analysis confirmed the presence of modified CNC within the Pebax matrix. XRD analysis revealed an increase in the polyamide segment's d-spacing from 0.366 Å to 0.367 Å due to interactions between CNC's acetyl groups and Pebax's amide groups, creating improved diffusion pathways for CO2. DSC studies showed a moderate increase in Pebax's Tg (from -49.85 °C to -46.74 °C at 1.0 wt% CNC loading), indicating restricted polymer chain mobility due to filler interaction. TGA analysis indicated that thermal stability was dominated by Pebax, though a 1.0 wt% CNC loading showed a slight decrease in Tonset due to initial CNC decomposition accelerating surrounding Pebax degradation. Crucially, the Pebax/modified CNC membrane exhibited a significant increase in CO2 permeability, reaching 480.56 Barrer at 0.4 wt% CNC loading, attributed to strong CO2 interaction with the C=O groups of the acetyl groups on CNC (facilitated transport). Furthermore, CO2/N2 and CO2/CH4 selectivities also increased to 30.17 and 19.28, respectively. This is due to stronger CO2-philic interactions and microstructural changes within the membrane favoring CO2 diffusion. These findings indicate that optimizing the modified CNC loading can effectively enhance Pebax membrane performance to reach the Robeson 2008 upper bound for CO2 gas separation.

Item Type:	Thesis (Doctoral)
Uncontrolled Keywords:	Membran, Pebax, nanoselulosa, rumput belulang, modifikasi, pemisahan gas, Membrane, Pebax, nanocellulose, goosegrass, modification, gas separation
Subjects:	Q Science > Q Science (General) Q Science > QD Chemistry Q Science > QD Chemistry > QD320 Cellulose. Hydrolysis Q Science > QD Chemistry > QD63.S4 Separation (Technology)
Divisions:	Faculty of Science and Data Analytics (SCIENTICS) > Chemistry > 47001-(S3) PhD Thesis
Depositing User:	Agus Wedi Pratama
Date Deposited:	08 Aug 2025 01:31
Last Modified:	08 Aug 2025 01:31
URI:	http://repository.its.ac.id/id/eprint/127955

Actions (login required)

View Item